摘要：在线性光学范畴内，人们已经通过亚波长尺度的超薄超构表面成功实现了对光的众多新颖特性的调控功能。其主要理念是通过对具有亚波长尺度且空间方向变化的超构功能基元进行特定的排列，从而实现对光的偏振、相位和振幅的有效控制。近来，超构表面上的非线性光学特性也引起了大家的广泛关注。在本综述中，我们对非线性光学超构表面的设计、超构功能单元的材料和对称性选择、非线性手性光学、非线性贝里几何相位和非线性波前整形等内容进行了总结；最后对非线性光学超构表面在调控光与物质的相互作用中面临的挑战和前景进行了展望。 关键词：超构表面；非线性光学；贝里几何相位；超构材料 1 引言 光学超构材料可定义为人工设计的光学结构材料， 其功能基元或“超构原子”允许以天然材料不可能的方式来控制光的传播。通过合理选择超构功能基元的材料和几何形状， 我们可以人为地设计超构材料的线性光学参数， 例如其有效介电常数、磁导率以及折射率等， 而且超构单元的电磁响应可以不受其化学成分的限制。目前， 人们利用超构材料已经实现了许多新奇的光物理现象， 例如负折射、超分辨成像和光学隐身等。然而， 在光学波段， 三维超构材料在纳米加工技术中面临的困难和不可避免的光损耗限制了其实际应用。 光学超构表面的出现为解决三维超构材料中所面临的困难提供了崭新的解决思路。超构表面是一类由具有空间变化的超构功能基元组成的结构化界面。通过在金属或介质材料构成的二维或准二维表面上引入光的相位突变， 可以在亚波长尺度下实现对光的偏振、振幅和相位的有效调控。与三维超构材料相比， 超构表面的二维属性更容易实现体积更紧凑、损耗更低的光学器件的制备。此外， 光通过亚波长厚度的超构表面不像其在三维超构材料中那样更依赖传播效应， 因此所带来的色散效应更弱。此外， 超薄超构表面往往比三维的超构材料更易与现有的互补金属氧化物半导体(CMOS)技术兼容， 因此更容易集成到现有的光电技术中。从某种意义上说， 超构表面的出现预示着“平面光学”时代的到来。近几年， 人们利用超构表面实现了许多有趣的光学现象， 如异常反射和透射、平面透镜成像、光学全息显示、光自旋霍尔效应和涡旋光束等。此前， 本领域多篇综述文章已经讨论了线性光学系统中超构表面光学器件的进展。当前， 有关超构表面的研究逐渐转向以实际应用为主的相关领域。例如， 利用超构表面可实现高效的全息成像、高数值孔径透镜]、产生和测量光的自旋和轨道角动量。众所周知， 将多种光学功能集成于微小尺寸的单一芯片上在光电集成领域是迫切需要解决的问题， 而光学超构表面的出现为未来设计新型光学元件提供了很好的契机。另一方面， 非线性光学效应在频率转换、光开关设计等领域有着重要应用， 因而对于进一步拓展超构表面功能集成能力将起到至关重要的作用。 非线性光学的研究已经涵盖了从X-射线到微波波段， 在本综述中， 我们主要总结了近年来从可见光到红外光波长范围内的有关非线性光学超构表面研究的最新进展， 特别是非线性光学频率转换过程。首先， 简单介绍了非线性光学频率转换的基本原理， 讨论了非线性超构功能基元的材料选择和对称性设计原理; 然后， 总结了非线性手性光学超构表面的设计思路; 介绍了非线性光学相位精确控制的新方法， 讨论了其在非线性光学自旋轨道相互作用、光束整形和波前调控中的应用; 最后展望了非线性光学超构表面所面临的挑战及未来发展前景。 图1.非线性光学过程中的能级示意图 (a) SHG; (b) THG; (c) 非简并 FWM; 实线和虚线分别表示电子能级以及材料极化对应的虚能级 图2.非线性光学超构表面 (a) 等离激元共振激元超构表面上产生的 SHG, 超构功能基元具有反演对称性破缺的几何结构; (b) 基于等离激元共振 (左) 和介质 (右) 超构表面可产生增强的 THG; (c) 石墨烯纳米岛上产生地电致可调谐 SHG 和 THG 辐射, 其中石墨烯膜单层结构即为超构功能基元; ω, 频率; E, 电场; ITO, 氧化铟锡 ...... 6 结束语 本文综述了近年来非线性光学超构表面及其各种光学功能的快速发展现状。可以看出， 通过调控超构功能基元的局域和全局对称性， 人们能够以前所未有的自由度对光学超构表面上非线性谐波辐射和四波混频过程进行有效控制。超构表面上所引入的非线性贝里几何相位和非线性突变相位， 可用于非线性光束的波前整形以及全息成像中信息复用等。目前， 由于非线性超构表面的光学转换效率仍然非常低， 因此需要探索新的材料和系统， 以提高非线性频率的转换效率。其中一种比较有效的方法是将超构功能基元的光学共振与半导体的子带间跃迁耦合。随着非线性光学超构表面功能和性能的进一步发展， 我们预计更多的应用及新物理现象会不断涌现。例如， 非线性贝里几何相位的概念可以扩展到高次谐波产生的过程中；通过控制超构表面的对称性与高次谐波级数， 可以有效地操控高次谐波的偏振态和波前。随着太赫兹非线性光学技术的不断发展， 结合半导体中丰富的元激发物理可能会为量子电子学的研究开辟出新的研究方向。我们预计基于过渡金属二硫化物半导体薄膜或者其他二维材料等所制备而成的超构表面， 在太赫兹光源泵浦下可借助带间跃迁和等离激元共振效应进而高效率地产生高次谐波。另一方面， 光学超构表面也会在量子光学领域的应用获得更多关注。例如， 非线性光学晶体在参量下转换过程中产生的纠缠光子对量子通信过程等起着关键作用。尽管人们可以使用各种相位匹配方案来操纵纠缠光子的偏振态， 但是用于高维信息编码的光子波前整形仍然高度依赖光学空间光调制器， 而目前空间光调制器的尺寸严重限制了量子芯片集成等应用。我们期望未来可能出现的集成了超构光学表面与传统量子光源的新型器件， 即同时拥有操控光子偏振态和波前能力的非线性量子超构表面。 简而言之， 非线性光学超构表面具有很好的应用潜力。将来， 我们可以很容易地将多个非线性光学功能集成于超薄光学芯片上。这一新的研究领域涉及多个学科， 它不仅为研究基础物理现象提供了一个新的平台， 同时也有机会在诸如生物传感、成像、经典和量子光学信息处理中得到实际的应用。